玩家可以捕捉到多种强大的传说宝可梦，包括急冻鸟、闪电鸟、火焰鸟这三只传说中的鸟类，以及超梦、雷公、炎帝、水君、凤王、洛奇亚和代欧奇西斯等。这些神兽分散在关都地区及各个岛屿的特定地点，需要满足一定条件或完成特定谜题才能遇见。三圣鸟是游戏前期就能定位并尝试捕捉的神兽。急冻鸟位于双子岛的最深处，需要按照上、右、下、左的顺序将岩石推进洞中堵住瀑布，才能进入其栖息的山洞。闪电鸟藏在无人发电厂的最深处，进入工厂后沿着左侧墙壁一直走可以快速找到它。火焰鸟则栖息在一号岛灯火山的最顶部，前往山顶需要用怪力术推开拦路的岩石。这三只神兽的等级均为50级左右，建议准备高级球和状态异常的技能以提高捕捉成功率。
超梦是整个游戏中最具挑战性的神兽之一，等级高达70级。它位于华蓝洞窟的最底层，前往那里需要先完成游戏的主线剧情并获得船票，开启诸岛巡游的剧情。进入华蓝洞窟需要用到冲浪和攀瀑技能，洞内地形复杂且黑暗，建议提前学会闪光术并携带会碎岩的宝可梦开路。由于超梦实力强大，捕捉前务必存档，并准备大量高级球或时间球，恶系宝可梦是对抗它的有效选择。
在击败四大天王通关后，更多神兽会出现在世界中。雷公、炎帝和水君这三圣兽会在关东地区的草丛里随机出现，具体遇到哪一只与玩家游戏开局时选择的初始宝可梦属性有关。它们等级约50级，且会四处游走，捕捉需要耐心和运气。在获得船票并完成相应岛屿剧情后，可以前往第八岛，在岛屿尽头向左上山能遇到凤王，向右下山则藏着洛奇亚，它们都是70级的强力神兽。而在第九岛，完成一个三角形拼图挑战后，防御形态的代欧奇西斯就会出现。
游戏中还存在一些其他的幻兽或特殊神兽。在幽灵塔的顶楼有机会遇到幻兽吉拉奇。部分改版或特定版本中，还可能包含如古拉顿、裂空座等来自其他地区的神兽，它们通常隐藏在冠军之路、火焰山地下或特定岛屿等隐蔽地点。捕捉任何神兽时，通用技巧是将它们的血量削弱至红色状态，并施加睡眠或冰冻异常状态，这能极大提升捕捉概率，如果没有大师球，战斗回合数超过30后的时间球也是极佳的选择。
